Chronologiquement, la documentation conservée dans les archives s’étend du 13e au 20e siècle. Il est entièrement classé dans des séries documentaires et décrit dans des catalogues au niveau des unités documentaires. La documentation générée par l’hôpital lui-même tout au long de son histoire comprend celle des hôpitaux antérieurs à la fondation de la Santa Creu et des institutions connexes, entre autres.
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Afin de faciliter les recherches des chercheurs, la Biblioteca de Catalunya et la Fundació Privada Hospital de la Santa Creu i Sant Pau ont signé le 2 mai 2006 un accord de collaboration pour la création d'un outil unique de description de la collection de l'ancien Hospital de la Santa Creu, répartie entre les deux institutions. Cet accord a permis la création d'un catalogue commun pour l'ensemble de cette documentation, qui contient près de 28 000 entrées et remonte au XIe siècle dans les années 1930.
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En 2014, la Fundació Privada Hospital de la Santa Creu i Sant Pau a rejoint le projet BCN Open Challenge, une initiative de l'Institut de la culture de Barcelone visant à décrire, numériser et publier en ligne la documentation des musées et des archives de la ville. Actuellement, l'Arxiu Històric a publié cinq séries documentaires, représentant plus de 3 600 documents et plus de 55 000 pages.
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La bibliothèque auxiliaire des Archives historiques contient de nombreux ouvrages sur des sujets liés à la collection de l'hôpital, tels que l'histoire, l'art, l'architecture et la médecine. Sa mission est de soutenir les chercheurs des Archives en fournissant des sources complémentaires pour la recherche de documents d'archives.
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Pour les rendre accessibles aux chercheurs, la Fondation Lluís Domènech i Montaner a déposé aux Archives historiques plus de 20 mètres linéaires de livres et de documents recueillis par Lluís Domènech Girbau, Maria Manadé et Lourdes Figueras dans le cadre de leurs recherches sur la figure de l'architecte.
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